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研究进展 | Laser and Photonics Reviews | 穆勒矩阵叠层衍射及其对三斜晶系光学各向异性的表征

作者:龚明时间:2026-05-13阅读量:
  

2026年5月12日,Wiley旗下国际光学领域知名期刊《Laser and Photonics Reviews》在线刊发精密仪器研究中心团队在偏振叠层衍射领域的最新成果,题为“Mueller Matrix Ptychography for Optical Anisotropy of Triclinic Systems(表征三斜晶系光学各向异性的穆勒矩阵叠层成像)”。博士生龚明为论文第一作者,刘世元教授、谷洪刚教授为通讯作者。

二维材料由于其不对称晶体结构而表现出光学各向异性。这种各向异性表现为双折射Δn和二色性Δk,分别描述复折射率实部和虚部的方向变化。双折射和二色性的方向与光轴和晶轴相关。作为固有的材料特性,它们会产生可测量的宏观效应,即光学延迟和衰减。在低对称性材料中,三斜晶系尤为复杂和独特,其光率体的三个主轴与三个晶轴均斜交,从而导致对称性最低。然而,揭示这些响应的起源并实现三斜晶系光学各向异性的全面、定量表征仍然极其困难。

针对目前表征方法的局限性,研究团队创新性地提出穆勒矩阵叠层衍射(MMP),如图1所示,包括基于振幅的表征方法和基于相位的表征方法对于三斜晶系的光学各向异性进行全面、定量且准确的表征。基于振幅的表征方法利用不同偏振态下叠层衍射重构的样品振幅图像,计算得出穆勒矩阵图像,再由穆勒矩阵分解得到样品的二向衰减值、二向衰减方位角、相位延迟量以及快\慢轴方位角,该方法在宏观效应上对样品的光学各向异性进行定量表征。而基于相位的表征方法不仅利用了偏振分辨的叠层衍射重构振幅图像,还利用了相位图像,并结合菲涅尔方程,通过拟合理论和测量得到的振幅透射系数,得到样品的折射率(n)椭圆和消光系数(k)椭圆,实现了n与k的解耦。


图1 穆勒矩阵叠层衍射框架的基本原理


研究团队利用MMP对于典型三斜晶系二维材料ReS2进行了表征。用基于振幅的方法得到了其穆勒矩阵分布图,以及二向衰减、二向衰减方位角、相位延迟量和快轴方位角分布图,实验结果表明了ReS2的晶轴(b轴)与快轴不同轴,相隔约106°。进一步地,如图2所示,用基于相位的方法得到了ReS2的平面内光学常数,包括平面内n椭圆和k椭圆,从底层解释了光学各向异性的来源,并且同样证明晶轴与快轴不同轴。


图2 基于相位的表征方法实验结果。a) 玻璃基板上的ReS2薄片的光学模型;b) 以角度θi法向入射到ReS2上的线偏振光的折射率(nθi)和消光系数(kθi);c) 通过MMP重构的ReS2样品的偏振分辨振幅和相位图像;d, e) 偏振分辨振幅和相位的拟合结果;f, g) 拟合得到的折射率椭圆和消光系数椭圆。


在MMP的框架内,研究团队证明ReS2的光轴和晶轴之间的角度约为106°。这一结果与Novoselov等人的报道非常一致。相比之下,表征光学各向异性的传统方法,包括结合复折射率模型的偏振分辨反射光谱和结合复介电函数模型的穆勒矩阵光谱椭偏测量术,通常假设光轴和晶轴之间具有同轴性。这种假设与三斜晶系的本质相矛盾,并且不可避免地在提取光学参数时引入误差。所提出的MMP框架首次能够通过其振幅-相位联合表征能力准确、全面、定量地确定ReS2中的双折射和二向色性。在此基础上,可以精确地利用ReS2的延迟和衰减来控制光的偏振态。因此,该框架为包括ReS2在内的三斜晶材料被用作多功能微偏振光学元件铺平了道路。


论文信息:

M. Gong, Q. Zhang, N. Li, Z. Guo, L. Liu, H. Gu and S. Liu, "Mueller Matrix Ptychography for Optical Anisotropy of Triclinic Systems,Laser Photon. Rev. 20, e71290 (2026).

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