2022年9月3日，英国皇家化学会(RSC)旗下纳米类高水平期刊《Nanoscale》（影响因子：8.307）在线刊发了纳米光学测量研究中心团队利用成像光谱椭偏技术定量表征新型低对称性半导体材料光学各向异性并揭示其物理机制的研究成果，该工作以“Giant in-plane optical and electronic anisotropy of tellurene: a quantitative exploration（定量探索碲烯平面内巨大的光学和电学各向异性）”为题被选为封面论文。华中科技大学机械科学与工程学院博士生郭正峰为该论文第一作者，刘世元教授、谷洪刚讲师为通讯作者。

材料的结构往往决定了性质；对于低对称性半导体材料来说，材料的对称性破缺导致了各向异性。低对称性半导体材料的各向异性为理解并调控电学、光学、热学和光电子等相关性质提供了一个额外的维度，也可以基于各向异性设计与制作相应的电学、光学、热学和光电子等器件。近来，研究低对称半导体材料的光学各向异性并探索其应用成为研究的一大热门。然而，目前针对低对称性半导体材料的研究主要集中于定性探讨其光学各向异性现象，但对于这类材料的光学各向异性定量表征并揭示其物理机制仍鲜有报道。

研究团队利用成像穆勒矩阵椭偏仪定量表征了碲烯（tellurene）纳米片的各向异性光学性质。由于碲烯的光轴（图1b的复折射率椭球的c轴方向）位于平面内，导致其存在巨大的平面内光学各向异性。成像穆勒矩阵椭偏仪的拟合分析获取了碲烯的介电张量，结果表明碲烯垂直光轴方向的介电函数（图1a的er,o和ei,o）明显地不同于平行于光轴方向的介电函数（图1a的er,e和ei,e），定量地表明碲烯的强烈的光学各向异性。此外，研究团队还基于图1c的各向异性复折射率的基础上进一步获取了碲烯的双折射Dn和二向色Dk，如图1d所示。碲烯在测量的波长范围几乎始终偏离零点，并且双折射Dn绝对值最大为0.48，二向色Dk在整个测量范围内大于0.4且最大值达到1.38，再一次定量地表明碲烯的巨大的光学各向异性。较大的双折射Dn和二向色Dk使得碲烯具有极大的潜力制备偏振敏感的光学器件，诸如波片、偏振片等。

图1 碲烯各向异性复折射率和介电函数。成像穆勒矩阵椭偏仪获取的垂直和平行光轴的介电函数(a)和复折射率(c); 复折射率椭球示意图(b)与双折射Dn和二向色Dk(d)

研究团队还计算了电学各向异性用以解释碲烯巨大光学各向异性的起源。研究团队首先计算了沿G-X（垂直于光轴方向）和G-Y（平行于光轴方向）方向（图2a）上的能带结构，如图2b所示。图2b中的以G为中心能带结构不对称的分布，这主要是由于垂直和平行于光轴方向的载流子有效质量的差异导致的，体现了碲烯强烈的电学各向异性。由于碲烯平行光轴方向和垂直光轴方向原子排布的差异，导致沿上述两个方向的电子分布概率的巨大差异，如图2c所示。在入射光的电场分量的激发下，碲烯内部的原子核和电子将会发生相对移动，即如图2d所示的电子极化。由于电子分布的各向异性将会导致电子极化的各向异性，加之各向异性电子极化则可以通过介电张量定量表征，而介电张量则是定量表征光学各向异性的主要工具。因此，碲烯低对称的晶体结构导致了其巨大的电学各向异性，并最终导致了强烈的光学各向异性。

图2 碲烯的电学各向异性。碲烯的布里渊区(a)及其沿G-X和G-Y方向上的能带结构(b); 价带顶的电荷密度(c)，左图：沿a轴方向；右图：沿c轴方向；电子极化示意图(d)

研究团队利用成像穆勒矩阵椭偏仪获取了碲烯的介电函数与复折射率，定量地表征了其光学各向异性，第一性原理计算的电学各向异性将碲烯的结构低对称性和光学各向异性联系起来，很好地解释了光学各向异性的起源问题。此外，巨大的双折射(|Δn|max = 0.48)和二向色( Δk > 0.4)表明碲烯用于偏振敏感的光学和光电子器件的巨大潜力。上述研究成果不仅能够帮助更加深入理解碲烯的结构低对称性与光学各向异性的关系，而且为研究其他新型低对称材料提供了一个通用和定量研究的手段。

论文信息:

Z. Guo, H. Gu, M. Fang, L. Ye, and S. Liu, "Giant in-plane optical and electronic anisotropy in tellurene: A quantitative exploration," Nanoscale 14, 12238-12246 (2022). (Front Cover).